我们组学生焦志锋发现将Pd负载到碳化硅上以后，金属Pd的电子密度会明显增加。相应地。Pd/SiC在许多催化反应中也表现出了较高的光催化活性。例如，Pd/SiC可以光催化呋喃加氢以及光催化铃木偶联反应等。参考相关文献，我们将Pd/SiC高的光催化活性归结为在Pd-SiC界面形成了Mott-Schottky接触，SiC的电子发生了向金属Pd的迁移，从而使Pd的电子密度增加。
由于碳化硅是我们组的主要研究方向，而Pd是许多反应的催化活性组分，我们就想将Pd/SiC拓广一下，应用于更多的催化反应。2015年的时候，我们和美国UIUC的杨宏教授申请了一个煤转化国家重点实验室的开放基金，准备用Pd/SiC 催化不饱和醛的选择性加氢。新来的直博生郝彩红接受了这个工作，她试了一下Pd/SiC，发现选择性不错，但催化活性有点儿低。她在上研究生之前曾在我们组实习了几个月，做过一些Cu/graphene和Au/SiC的光催化工作，主要是利用Au和Cu纳米颗粒在可见光下的等离子共振效应。于是，我们就在Pd/SiC催化剂中加入少量Au，希望利用Au的等离子体共振效应促进反应。加了Au以后，Pd/SiC的光催化活性得到了显著提高。我们知道Au/SiC也能光催化许多反应，Pd-Au/SiC的光催化活性是来源于Pd/SiC和Au/SiC的加和还是源于Pd和Au之间的协同作用？为此，我们又测试了单独Au/SiC的反应性能，意外地发现单独Au/SiC的光催化活性和Pd-Au/SiC的光催化活性竟然相同！于是，我们撇开Pd，集中全力研究Au/SiC的选择性加氢性能。最后发现，1.0%负载量的Au/SiC就可以在20摄氏度下实现肉桂醛的高效选择性加氢。在可见光作用下，Au纳米颗粒的电子发生共振产生高能量的热电子，后者注入碳化硅的导带。缺电子的Au纳米颗粒氧化异丙醇，产生活性氢，迁移至Au/SiC界面和吸附在那里的肉桂醛分子发生反应。相关工作近期在JACS在线发表。
论文: C. H. Hao, et al., Visible-light-drien photocatalytic selective hydrogenation of cinnamaldehyde over Au/SiC catalyst, J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b04175.（链接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b04175）（郭向云）
学生工作在JACS发表 |
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